Setelah vakum selama tiga tahun dengan spekulasi tentang kemungkinan bubarnya band ini, L’Arc~en~Ciel mengejutkan fans mereka dengan mengumumkan sebuah seri dari tujuh konser yang diberi judul Shibuya Seven Days, yang diikuti dengan perilisan single baru mereka. Berada di peringkat atas tangga lagu dan dipakai sebagai lagu pembuka animasi Fullmetal Alchemist, READY STEADY GO dijual di bulan Februari 2004. Mengikuti perilisan single berikutnya, L’Arc~en~Ciel kemudian merilis album yang banyak ditunggu-tunggu, SMILE, pada tanggal 31 Maret.
LArc~en~Ciel juga melakukan konser yang diberi nama SMILE Tour pada musim panas di tahun tersebut. Di konser itu juga disertakan sisi lain dari LArc~en~Ciel, yaitu PUnk~en~Ciel. Mereka melakukan change member di lagu Milky Way yang di aransemen ulang menjadi lagu punk. Posisi vokal diambil alih oleh Tetsu, Hyde pada gitar, Ken di drum dan Yukihiro bergeser menjadi bass. Di konser ini juga dibawakan lagu mereka Jiyuu e no Shotai (Invitaion to Freedom) yang menjadi single untuk album baru mereka.
Tanggal 31 July 2004 L’Arc~en~Ciel hadir sebagai bintang tamu di hadapan 12,000 orang penonton pada acara konvensi anime Otakon yag diadakan di Baltimore, Maryland. Ini merupakan penampilan pertama band ini di USA. Melihat respons yang luar biasa dari para fans, Tofu Records, label Sony Music Jepang di Amerika menandatangani kontrak dengan band ini di bulan Mei 2005 dan merilis sebuah DVD untuk debut live mereka di Amerika Utara.
